我院教师张天雨联合香港城市大学刘彬教授和苏州科技大学杨鸿斌教授团队完成的“Molecular tuning boosts asymmetric C-C coupling for CO conversion to acetate”论文在Top期刊Nature Communications 期刊上发表（影响因子：16.6），张天雨老师为共同通讯作者，我校为第二通讯单位。

论文具体内容如下：

目前，传统的甲醇羰基化生产醋酸酯方法存在能耗高、环保性差的问题，而以可再生电力为动力的电化学二氧化碳/一氧化碳还原反应（CO2RR/CORR）被认为是一种更环保的替代方法。然而，CO2RR/CORR生成醋酸酯的选择性和部分电流密度仍不尽人意，而且反应途径仍不明确。铜基电催化剂可有效通过CO2RR/CORR制造C2+燃料/化学品，然而铜基催化剂仍然存在选择性差的问题。为解决选择性差的难题，人们采用了各种策略，包括合金化、晶面工程、表面调控等。其中，通过小分子修饰铜表面被认为是调节生成C2+燃料/化学品的反应途径的一条可行途径。然而，对小分子修饰电化学CO2RR/CORR的基本原理认识不足仍然是阻碍这一策略发展的主要因素。针对上述问题，研究团队提出了一种用4-巯基吡啶（pyS）修饰铜基催化剂的通用策略，包括商用纳米Cu、Cu2O、CuO以及制备的Cu2O纳米立方体，pyS修饰可显著提高电化学CORR生成醋酸酯的催化性能（如图所示），与未修饰pyS的Cu催化剂相比，pyS修饰的Cu催化剂都表现出更优异的CORR产醋酸性能，这证实了pyS修饰方法的通用性。基于原位表征、DFT计算和模拟，明确了CORR生成醋酸酯的反应途径，揭示了pyS修饰促进了*CO-*CHO的不对称偶联，从而促进CO到醋酸盐的转化。

电化学CORR性能。制备的Cu2O纳米立方体和Cu2O-pyS（a）、商用c-Cu和c-Cu-pyS（b）、商用c-Cu2O和c-Cu2O-pyS（c）以及商用c-CuO和c-CuO-pyS（d）的各种产物的FE。

该项工作得到香港城市大学启动基金，创新及科技基金研究人才库，国家重点研发计划，中国科学院基础研究青年科学家项目，中国科学院战略重点研究计划，国家自然科学基金和二氧化碳光子科学研究中心的资助。

作者：张天雨；审稿：齐飞 | 编辑：王荣芳；审核：郭世怀