王辉教授课题组完成的综述论文“Resource utilization of carbon dioxide and nitrate to produce value-added organonitrogen compounds through an electrochemical approach”在环境领域一区Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(IF=22.1)上发表,第一作者为环境学院博士研究生于楷伦,北京林业大学为第一完成单位。
为积极应对过量CO2排放引发的各类环境问题,实现社会可持续发展,中国提出了“碳达峰”“碳中和”双碳战略目标。随着双碳战略的实施,将CO2与其他氮源(如N2、NH3、NO3-)进行耦合转化为更高附加值的碳氮有机物已表现出较大的潜力,成为可持续发展战略中一个非常重要的领域。N2是地球上最丰富的氮源,但N≡N键解离需要较高过电位,同时CO2和NH3的耦合需在高温高压条件下才能实现传统工业合成碳氮有机物,鉴于此,含有活性氮-氧键组分的硝酸盐(NO3-)成为更适合的耦合氮源。电催化共还原CO2和NO3-合成碳氮有机物技术理论上不仅可以降低原料成本,还可以解决海洋酸化、水体富营养化等环境问题。现阶段通过电催化共还原CO2和NO3-已经被证实可以生产不同类型的有机氮化物,虽然研究人员通过对催化剂不断改性及调控已实现有机氮的高法拉第效率制备,但人们对电催化C-N耦合的认识仍处于起步阶段;同时由于电催化C-N耦合过程涉及的还原路径较为繁琐,依然存在着有机氮选择性低、竞争产物多等问题,很难达到工业化应用标准,而解决这些问题的关键均与电催化剂的设计密切相关;此外,电催化剂内部活性位点的设计策略均会影响C-N耦合机制的改变,而现阶段针对电催化共还原CO2和NO3-的耦合路径尚未达成共识。为此,本文首先详细回顾了电催化共还原CO2和NO3-的多种不同核心机制,并从还原途径及抑制竞争反应的角度出发,针对催化剂的设计方法进行了总结;系统分析了活性位点不同元素之间的优势及深度调控的策略,阐明了不同类别元素及不同调控方式的发展潜力,最后,本文提出了未来电催化共还原CO2和NO3-研究的建议和挑战,以期为高效电催化剂设计和构建提供理论指导,推进电催化合成碳氮有机物的进一步发展。

该项工作得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金和北京林业大学杰出青年人才培养项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123292
作者:于楷伦;审稿:齐飞 | 编辑:王荣芳;审核:郭世怀